Thần Thám Siêu Ý kể về cựu cảnh sát Quách Văn Bân, với khả năng siêu trí nhớ, bị cuốn vào một trò chơi đầy rủi ro của kẻ giết người, thách thức sự công bằng và trí thông minh của hệ thống tư pháp. Kẻ nghi can tuyên bố tự mình làm phán xử cho tội phạm, sử dụng các phương tiện kỳ lạ để tiêu diệt tội ác, gây ra hoang mang trong xã hội. Trước nguy cơ mất mạng của người thân và sự nghi ngờ từ công chúng, anh dùng khả năng siêu nhớ của mình để vén màn bí ẩn của trò chơi này, không ngừng phản đối sự chống đối từ đám đông. Trong thời điểm quyết chiến, bị kích động bởi Nghi Can Số 0, anh chiến thắng phần tối của bản ngã, từ chối tự ái, bảo vệ công lý và làm sáng tỏ sự thật về vụ án giết người, rồi chuộc lỗi và đưa kẻ sát nhân thật sự ra ánh sáng công lý.